大气颗粒物的基本特征，大气颗粒物指空气动力学直径为0.003-100μm的固态粒子
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大气颗粒物采样器
编者按：看寒来暑往云卷云舒，思古往今来气候变迁，中科院之声与中国科学院大气物理研究所联合开设“大气悟理”，为大家介绍大气里发生的有趣故事，介绍一些与天气、气候和环境相关的知识。
PM2.5指环境空气中空气动力学等效直径小于等于 2.5 微米的颗粒物，也称为细颗粒物，肉眼不可见。人们现在经常提到的“雾霾”天准确来说应该是细颗粒物污染天（详见：what？都无法呼吸了，竟然不是雾霾天！）。细颗粒物污染有两个影响：危害人体健康和降低大气能见度。也许你会有疑问，细颗粒物不是肉眼不可见吗？那它是怎么影响到能见度的呢？
这主要是因为大气散射。大气散射是非常重要且普遍发生的现象，如果没有大气散射，那么太阳光直射以外的地方都是一片黑暗。太阳光通过大气时遇到云滴和气溶胶等小颗粒时，部分光线会改变原本的直射方向，朝其他方向散射。光和小颗粒的这种相互作用，与入射光波长和遇到的“拦路”颗粒的相对大小有关。
（图片来自网络）
当入射光波长比遇到的颗粒尺度大得多时，可认为是比较简单的瑞利散射；当波长与颗粒尺度相当或小于颗粒尺度时，就是较复杂的米散射；当颗粒尺度比波长大得多时，则采用几何光学处理。可见光波长约为0.38~0.78μm，与细颗粒物的尺度相当。因此，大气较为干净细颗粒物较少时以瑞利散射为主，我们会有一个晴朗的好天气。瑞利散射的强度与波长四次方成反比，波长越短瑞利散射强度越强，因此波长较短的蓝光被强烈散射，使得天空呈现蔚蓝色。当大气中细颗粒物较多时，由于米散射的散射光强与波长没有显著的关系，使得天空呈现灰白色。
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大气能见度的好坏受到大气对太阳光散射和吸收的消光效应影响。细颗粒物和气态污染物对光的吸收和散射使能见度降低，其中颗粒物消光带来的影响大约有60%~95%。有一个专业术语叫气溶胶光学厚度，英文名称为AOD（Aerosol Optical Depth）或AOT（Aerosol Optical Thickness），就是用于描述气溶胶对光的削减作用。
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近年来，细颗粒污染备受关注，相关的观测站点也越来越多。然而，现有观测在时间和空间上的覆盖面都有所不足。PM2.5观测站点主要集中在城市区域，且多数站点开展观测的时间不长，而能见度作为基础观测项目具有较全面的空间观测和较长的历史数据。因此，利用能见度与颗粒物质量浓度间的关系，探寻基于能见度获取PM2.5质量浓度的方法是值得尝试的方向，有利于在较大时空尺度上增进对颗粒物污染演化过程的理解。
（图片来自网络）
能见度的好坏直接影响到人们的生活，低能见度对交通和一些观测活动有着极大的影响。能见度受到多种因素的影响，如大气成分、风速和空气湿度等。其中空气湿度是影响能见度与颗粒物质量浓度关系的重要参数，影响着大气颗粒物的粒径、质量、密度、折射指数等物理参数。大气气溶胶可以分为吸湿性（亲水性）气溶胶和非吸湿性（疏水性）气溶胶。当干粒子吸湿后，粒径有明显的增长，前向散射迅速增大。不少研究已经表明，大气能见度受到空气湿度和颗粒物质量浓度的共同影响。
（图片来源：UCI气溶胶光化学小组研究）
《大气科学进展》（Advances in Atmospheric Sciences，AAS）近期发表的文章中，中科院大气所LAGEO团队利用能见度获取的环境消光系数和干气溶胶散射系数，分析了观测期间两个污染过程中的气溶胶吸湿性，建立了基于能见度估算PM2.5质量浓度的方法，可以很好地估算PM2.5质量浓度。
研究人员在西南地区外场观测中进行了能见度、环境湿度、PM2.5质量浓度和干气溶胶散射系数等的观测研究。为了解释 PM2.5质量浓度和能见度变化的差异，研究了水汽对气溶胶散射的影响，并用拟合公式建立了干状态和湿状态下气溶胶光学参数的关系。研究发现干气溶胶的散射系数与PM2.5质量浓度有很好的线性关系，由此建立了基于能见度估算PM2.5质量浓度的方法。
用能见度估算的PM2.5质量浓度与直接测量的对比
大气气溶胶的质量浓度的分布在时空尺度上差异很大，因此给我们认识气溶胶的时空分布特征和演变过程带来了困难。利用较为容易获得的大气能见度、空气湿度数据估计 PM2.5质量浓度是一种很有前途的方法，有望弥补PM2.5质量浓度直接监测时空覆盖不足的问题，还可以结合卫星和激光雷达改进PM2.5质量浓度的遥感反演。建立长的时空尺度上PM2.5数据库有利于进一步理解细颗粒污染物的形成演化过程，为大气污染防治和改善空气质量提供基础数据和科学依据。但是由于环境大气中的相对湿度具有明显的日变化、季节变化过程，因此仍然需要探求不同季节、不同地区、不同气象条件下该方法的适用性，寻找大气能见度和PM2.5浓度之间的本质联系。
参考文献：
1.Ji, D. H., and Coauthors, 2020: Estimation of PM2.5 mass concentration from visibility. Adv. Atmos. Sci. , 37(7), 671-678, https://doi.org/10.1007/s00376-020-0009-7
2.谢子钊,张淑娟.气溶胶细粒物对大气能见度影响的研究
3.陈晓佳,大气细颗粒物化学组分对能见度下降的影响及其源解析
4.白志鹏,董海燕,蔡斌彬,朱坦,姚学祥.灰霾与能见度研究进展
大气颗粒物有哪些
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大气颗粒物到底是哪来的？
颗粒物源解析技术
大气颗粒物是大气成分中的重要组成部分，给环境、气候以及人体健康带来很大威胁：颗粒物对太阳光有吸收和散射效应，导致大气能见度下降；颗粒物中凝结核的成云作用和降水对颗粒物的冲刷作用均可以使颗粒物进入降水或云水中，影响最终降水的酸碱性；颗粒物还是全球变暖、灰霾产生等大气污染现象的主要诱导因素之一；颗粒物尤其是空气动力学粒径在2.5μm以下的颗粒物（PM2.5等）可以通过呼吸进入人体肺部及血液，增加呼吸系统的发病率，甚至影响心肺功能。
大气颗粒物来源怎么分类？
大气颗粒物来源复杂，城市空气颗粒物排放源种类很复杂，根据不同的需要，通常有下面几种分类方法。按颗粒物的生成机理，可分为一次颗粒物（一次粒子）排放源和二次颗粒物（二次粒子）排放源。按颗粒物的来源，可将一次颗粒物排放源分为自然源（天然源）、人为源和混合源等。按颗粒物的排放特性，可分为点源、面源、线源。按颗粒物排放时间分类可分为连续源、间断源、瞬时源。为了方便环境管理，常将颗粒物排放源分为固定源、流动源和开放源，或者是有组织排放源类和无组织排放源类。根据很多研究分析，城市颗粒物的主要来源有城市扬尘源、燃煤源、工艺过程直接排放、交通源、二次源等几大源类，以及生物质燃烧、餐饮油烟、海盐粒子等其他源类。此外，上述的源类还可以再细分，如扬尘源还可以细分为城市扬尘、道路扬尘、建筑扬尘等；燃煤源可以分为工业锅炉燃煤、电厂燃煤、民用燃煤等；交通源还可以细分为汽油机车、柴油机车源等。而二次源可以细分为二次硫酸盐、二次硝酸盐、二次有机物等。二次源类不是通过排放源直接排放，而是由工厂、机动车等排放源排放出的SO2、NOx、挥发性有机物等气态污染物通过光化学反应、液相反应等生产二次气溶胶，因此称为二次源。
一个污染源可以通过不同途径对空气造成污染。例如，对于一个工厂企业而言，工艺过程的直接排放会对颗粒物造成污染；同时，工业燃煤排放的颗粒物也会直接对环境带来影响；除此之外，工业过程排放的SO2、NOx、挥发性会通过二次转化形成二次粒子。因此，评估一个污染源对大气颗粒物的贡献，需要综合分析其不同途径造成的影响。
颗粒物源解析技术
为了能更好地采取有效措施控制颗粒物各种排放源类，研究学者和管理者们迫切需要对环境颗粒物的各类来源进行识别和量化研究，颗粒物源解析技术应运而生并得到越来越多的应用和逐步发展完善。
颗粒物源解析技术是对环境空气颗粒物的来源进行定性或定量研究的技术，是颗粒物污染防治的重要技术手段，可以建立颗粒物排放源与环境空气质量（受体）的之间的关系，识别颗粒物的主要来源，并定量解析各源类对颗粒物的贡献。用源解析的结果指导颗粒物污染防治工作，可以提高颗粒物污染防治的针对性、科学性和合理性。
随着源解析工作的发展，大气颗粒物来源解析技术先后出现了三种方法：排放源清单方法、源模型（扩散模型）法和受体模型法。
排放源清单法
排放源清单法是最早应用的大气颗粒物来源解析方法。排放源清单法是根据排放因子，估算区域内各种排放源的排放量，根据排放量，识别对受体有贡献的主要排放源。这种方法对于颗粒物来说，主要存在两方面的缺陷：一是颗粒物开放源众多，其排放量难以准确得到；二是排放源的排放量与其对受体的贡献通常不是线性关系。因此，随着污染源类型越来越多，环境管理的要求越来越高，排放源清单法已经无法满足大气颗粒物源解析技术的要求。
源模型（扩散模型）法
扩散模型从污染源出发，根据各种污染源源强资料和气象资料，估算污染源对受体的贡献。但是，对于量大面广的颗粒物开放源来说，由于无法得到可靠的的源强资料，难以估算该污染源类对受体的贡献值。
受体模型法
受体模型从环境受体出发，根据环境空气颗粒物的化学、物理特征等信息估算各类污染源对受体的贡献。受体模型是目前在世界上应用最为广泛的源解析技术，目前使用最多的是化学质量平衡模型（CMB）和正定矩阵因子分解模型（PMF），这两种模型也是我国生态环保部和美国环保署推荐使用的源解析模型。
今年来，随着大气颗粒物污染特征的变化，天津南开大学的国家环境保护城市空气颗粒物污染防治重点实验室根据污染源及污染特征的变化，研发了一系列的源解析新型受体模型，如CMB-Iteration、PMF-CMB复合受体模型、三维受体模型等，其中一些新模型被生态环境部的《大气颗粒物来源解析技术指南（试行）》列为推荐方法，相关论文被美国环保署的源解析指南作为关键论文引用。
作者：
南开大学环境科学与工程学院教授/博导 史国良
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大气颗粒物的指标主要有
新粒子生成是全球大气颗粒物数浓度的主要来源，新生成的颗粒物经过后续生长会导致气候和环境效应。清华大学环境学院蒋靖坤教授课题组与加州大学尔湾分校詹姆斯·史密斯（James N. Smith）教授合作，发现硝酸冷凝对于北京冬季低温环境下大气新粒子生长的贡献远低于欧洲核子研究组织报道的实验室研究结果，并揭示其主要原因为纳米颗粒物中有机物组分在低相对湿度下大大降低了硝酸的摄取效率，提出大气纳米颗粒物可能存在“无机核-有机壳”的形貌结构。
大气新粒子形成和生长影响全球气候和空气质量。近期，欧洲核子研究组织的大气烟雾箱实验研究提出，在具有高度过饱和硝酸（HNO3）和氨气（NH3）的低温环境中，纳米颗粒物可以快速生长，速率高达1000纳米/小时。相关报道评述该烟雾箱实验结果对于低温条件下污染城市大气具有重要意义。
该研究通过在北京开展长期大气观测提供了直接的观测证据。研究发现，在北京冬季HNO3和NH3持续高度过饱和的环境中，新粒子生长速率仅为0.8−5纳米/小时，且硝酸盐在8−40纳米颗粒物中占比不超过约14%，表明北京城市大气中纳米颗粒物对HNO3的摄取效率比欧洲核子研究组织烟雾箱实验结果低2−4个数量级。与烟雾箱实验条件相比，北京大气纳米颗粒物有机组分占比高、且大气环境相对湿度低，这使得北京冬季纳米颗粒物可能存在“无机核-有机壳”结构，进而导致其对硝酸的摄取效率显著降低。
图1.北京大气环境研究结果与欧洲核子研究组织烟雾箱实验结果的对比：（a）硝酸、氨气饱和比、生长速率与摄取系数（b）气态前体物比例（c）环境相对湿度（d）可能的颗粒物构型
该研究基于大气观测证明了纳米颗粒物对气态组分的摄取可能受到颗粒物组分和结构的影响，为新粒子生长过程中的半挥发性组分贡献研究提供了新的视角。尽管北京冬季大气与欧洲核子研究组织烟雾箱实验均存在硝酸和氨气过饱和的情况，但摄取系数的差异导致了硝酸对新粒子生长的贡献显著不同。而北京的硝酸、氨气过饱和条件在大多数城市大气或高空寒冷条件下也可能存在，在这些环境下对于硝酸、氨气贡献生长的研究也需要针对新粒子的化学组成和结构对其附着系数的影响进行定量分析。
图2.硝酸和氨气饱和比与附着系数对新粒子生长速率的影响
相关研究成果以“新粒子组成和结构显著影响硝酸对纳米颗粒物生长的贡献”（The Significant Role of New Particle Composition and Morphology on the HNO3-Driven Growth of Particles down to Sub-10 nm）为题，于3月13日发表于《环境科学与技术》（Environmental Science & Technology）。
清华大学环境学院2019级博士生李雨阳与武汉大学副研究员李晓晓为论文共同第一作者，蒋靖坤和詹姆斯·史密斯（James N. Smith）为论文共同通讯作者。清华大学环境学院郝吉明院士、郑光洁助理教授，2021级博士生李怡然、陈易静，复旦大学蔡润龙研究员，南京大学鄢超副教授，北京化工大学刘永春教授，研究生张雨生、郭艺烁、华陈杰，赫尔辛基大学马尔库·库尔马拉（Markku Kulmala）教授、维利-马蒂·克尔米宁（Veli-Matti Kerminen）教授等为观测平台建立、仪器数据分析、模型模拟等工作提供了重要指导和帮助。研究得到国家自然科学基金委等的资助。
论文链接：
https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acs.est.3c09454
大气颗粒物的三模态
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大气颗粒物来源解析，是指通过化学、物理学、数学等方法，定性或定量识别大气颗粒物污染的来源。这是一项长期复杂且系统的技术性工作，涉及多种技术方法、模型选择、样品采集与分析、化学成分谱的科学构建、模拟运算，以及解析结果评估与应用，是科学有效开展颗粒物污染防治工作的基础和前提。这项技术不是空气污染治理技术，而是宏观环境管理定量化技术。解析结果的准确性，强烈依赖输入数据的质量，解析结果有一定的时效性、区域性。
大气颗粒物来源非常复杂，不仅有人为污染源的排放，而且还有自然源的贡献。通过了解大气颗粒物的物理化学特征，不但可以定性识别和判断各类污染排放来源，而且可以定量解析各污染来源“贡献”的大小，也就是负担率。这有助于制定大气污染防治规划，也是制定环境空气质量达标规划和重污染天气应急预案的重要基础和依据。因为，确定了排放源的种类和排放源，据此有针对性地采取措施，就能够科学、有效地治理污染严重的污染物及排放源，有效控制大气污染，提高空气质量。
自治区环境科学院相关专家表示，并非每个城市都必须做源解析，目前我国主要是燃煤、工业生产、扬尘和机动车4种主要来源。对于有些城市来说，即使不做源解析，也可以很清楚地知道主要问题出在哪儿。但对于有些城市即使污染源较为清楚，也需要做源解析，比如对京津冀来说，削减燃煤很重要，不过，问题在于削减哪种燃煤，是老电厂煤改气，还是散煤削减，这完全不一样。
而对于一些减排已达到一定程度的城市来说，则更需用源解析的工具来寻找污染的“元凶”，通过不同燃煤、扬尘等的唯一特征物，追溯到具体的污染来源。
（李俊伟 整理）
环保科普
大气颗粒物来源解析：为污染防治提供科学依据
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